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Multi-stimuli responsive bionic actuators constructed by linear liquid crystal 

polymers

曲線性液晶聚合物的多刺激響應(yīng)仿生驅(qū)動器

作者信息：

Yu Pu, Xiaoyu Zhang, Xiaojun Liu, Xin Zhao, Ziyue Yang, Yanlei Yu

Department of Materials Science and State Key Laboratory of Molecular 

Engineering of Polymers, Fudan University, Shanghai, 200433, China

https://doi.org/10.1016/j.tramat.2025.100003

文章介紹：

自然界生物體展現(xiàn)出卓越的自適應(yīng)能力，能夠根據(jù)外界刺激動態(tài)調(diào)節(jié)自身特性以適應(yīng)環(huán)境變化。受這一仿生學(xué)原理啟發(fā)，科研人員通過材料合成、制備與加工技術(shù)創(chuàng)新，致力于開發(fā)具有刺激響應(yīng)特性的智能材料。其中，液晶聚合物（LCPs）巧妙結(jié)合了聚合物網(wǎng)絡(luò)彈性與液晶基元的協(xié)同效應(yīng)，可對熱、電、磁、光等多物理場刺激產(chǎn)生可編程的可逆快速響應(yīng)。現(xiàn)有研究多聚焦于LCPs對單一刺激的形變或變色行為，而實(shí)際應(yīng)用場景中環(huán)境參數(shù)往往協(xié)同變化，因此發(fā)展多刺激響應(yīng)型LCPs對拓展器件多功能性具有重要意義，將為仿生驅(qū)動器與智能可穿戴技術(shù)帶來突破性應(yīng)用。

在雙刺激響應(yīng)LCPs研究領(lǐng)域，目前主要采用功能單體直接聚合策略。本團(tuán)隊(duì)首創(chuàng)性地通過在取向?qū)有揎椀囊壕Ш兄泄簿叟嫉絾误w與二丙烯酸酯交聯(lián)劑，成功制備出光-濕度雙響應(yīng)LCP材料。該交聯(lián)LCP薄膜憑借光響應(yīng)性偶氮苯基團(tuán)（azobenzene）與濕度敏感羰基（C=O）、醚鍵（C-O-C）的協(xié)同作用，可分別朝向紫外光入射方向彎曲和背離濕氣方向形變。Schenning團(tuán)隊(duì)[20]通過將偶氮苯衍生物Disperse Red 1丙烯酸酯引入含氫鍵的液晶體系，開發(fā)出具有展曲取向結(jié)構(gòu)的雙響應(yīng)交聯(lián)LCP薄膜，其運(yùn)動行為由光-濕度信號的精密耦合調(diào)控。然而這類直接聚合法存在顯著的官能團(tuán)耐受性局限——特別是極性基團(tuán)易引發(fā)副反應(yīng)或阻礙聚合進(jìn)程。

聚合后修飾（PPM）作為一種在聚合反應(yīng)后進(jìn)行化學(xué)修飾的方法，為功能基團(tuán)的引入提供了新途徑，并能有效抑制副反應(yīng)影響。然而通過（活性）自由基聚合合成的LCP前驅(qū)體通常分子量較低，導(dǎo)致機(jī)械性能和加工性能欠佳。因此這些活性基團(tuán)多被用于后交聯(lián)反應(yīng)，而PPM技術(shù)對LCP前驅(qū)體進(jìn)行多功能化修飾的固有優(yōu)勢尚未得到充分開發(fā)。我們課題組前期報(bào)道了通過開環(huán)易位聚合（ROMP）合成的一系列線性LCP（LLCP），其高分子量特性賦予了材料優(yōu)異的機(jī)械性能。基于此，我們提出將ROMP與PPM相結(jié)合的創(chuàng)新策略，成功開發(fā)出光/濕雙響應(yīng)型LLCP。該策略先通過ROMP合成高分子量反應(yīng)性聚合物前驅(qū)體，再經(jīng)PPM進(jìn)行化學(xué)修飾引入功能基團(tuán)，為制備多功能LCP提供了全新有效方案。這種LLCP可兼容溶液澆鑄、熔融加工等多種成型工藝，展現(xiàn)出構(gòu)建從一維到三維多尺度驅(qū)動器的潛力。這一簡便策略突破了直接聚合法的限制，為開發(fā)多刺激響應(yīng)LCP及多樣化仿生驅(qū)動器奠定了基礎(chǔ)。

本研究報(bào)道了一種新型光/濕/pH三響應(yīng)LLCP（圖1）。通過ROMP制備含有光響應(yīng)偶氮苯介晶的高活性LLCP前驅(qū)體，隨后采用PPM技術(shù)引入具有濕敏特性的N,N-二甲基乙二胺并最小化副反應(yīng)影響。特別值得注意的是，材料pH響應(yīng)特性源自偶氮苯與N,N-二甲基乙二胺基團(tuán)的協(xié)同效應(yīng)。相較于直接聚合法制備的交聯(lián)LCP，這種具有優(yōu)異加工性能的LLCP可輕松與拉伸聚丙烯膜復(fù)合制備雙層薄膜。該復(fù)合薄膜展現(xiàn)出卓越的機(jī)械性能與形變能力，在濕度刺激下可舉起超自重20倍的玻璃球。進(jìn)一步組裝的仿生花驅(qū)動器在濕氣與酸刺激下能再現(xiàn)自然花卉的綻放、閉合與變色行為。這種多刺激響應(yīng)LCP的制備策略不僅推動了多功能仿生驅(qū)動器的發(fā)展，更為新型智能材料的創(chuàng)制提供了可能。

中文摘要：

液晶聚合物（LCPs）兼具聚合物的熵彈性與液晶基元的取向有序性，在仿生驅(qū)動器等領(lǐng)域展現(xiàn)出卓越性能。然而與生物體多刺激響應(yīng)特性不同，目前報(bào)道的LCP驅(qū)動器大多僅對單一刺激產(chǎn)生響應(yīng)，因此開發(fā)多刺激響應(yīng)型LCP材料具有重要意義。本研究通過開環(huán)易位聚合（ROMP）與聚合后修飾（PPM）相結(jié)合的策略，成功制備出對濕度、光和pH值具有三重可逆響應(yīng)特性的新型LCP材料。