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Nickel carrier transfer bridge for improved photocatalytic water splitting of Zn2GeO4

鎳載流子傳輸橋促進(jìn)Zn?GeO?光催化分解水性能提升

作者信息：

Ruiqing Zou ^a b, Sibi Liu ^a b, Jie Su ^c, Weiheng Ding ^a b, Yijin Wang ^a b, Fei Yan ^a b, Peng Guo ^a b, Junchao Zhou ^a b, 

Youzi Zhang ^a b, Xuanhua Li ^a b

a State Key Laboratory of Solidification Processing, Center for Nano Energy Materials, School of Materials Science and Engineering, Northwestern Polytechnical University, Xi'an, 710072, China

b Research and Development Institute of Northwestern Polytechnical University, Shenzhen, 518057, China

c State Key Discipline Laboratory of Wide Band Gap Semiconductor Technology, Shaanxi Joint Key Laboratory of Graphene School of Microelectronics, Xidian University, Xi'an, 710071, China

https://doi.org/10.1016/j.tramat.2025.100006

文章介紹：

光催化分解水制氫技術(shù)被視為解決當(dāng)前全球能源與環(huán)境危機的最有效途徑之一。近年來，金屬氧化物因其穩(wěn)定性高、儲量豐富且無毒等優(yōu)勢，成為極具前景的光催化劑材料，在光解水領(lǐng)域獲得廣泛應(yīng)用。其中，Zn?GeO?（ZGO）憑借高載流子遷移率和導(dǎo)電性[7-9]展現(xiàn)出突出潛力，但嚴(yán)重的載流子復(fù)合問題制約了其光催化性能。

構(gòu)建ZGO基異質(zhì)結(jié)被認(rèn)為是提升載流子分離效率與光催化活性的有效策略。一方面，單金屬助催化劑（如貴金屬Au、Pt、Ag及過渡金屬Ni、Fe等）可通過提供表面反應(yīng)活性位點并增強載流子遷移效率來改善性能；另一方面，通過能帶結(jié)構(gòu)匹配的半導(dǎo)體復(fù)合可誘導(dǎo)光生載流子定向轉(zhuǎn)移，促進(jìn)電荷分離。Wang等構(gòu)建ZGO/ZnS緊密異質(zhì)結(jié)顯著提升了產(chǎn)氫性能；Hou等通過ZGO/CdS復(fù)合體系提高了載流子分離效率；后續(xù)研究還發(fā)現(xiàn)，在ZnO/Zn?GeO?異質(zhì)結(jié)表面沉積Cu助催化劑可增強光吸收并抑制電子-空穴復(fù)合。然而，現(xiàn)有ZGO異質(zhì)結(jié)仍存在界面匹配不足導(dǎo)致的載流子復(fù)合問題，開發(fā)具有理想界面匹配的ZGO異質(zhì)結(jié)光催化劑仍是實現(xiàn)高效光解水的關(guān)鍵科學(xué)挑戰(zhàn)。

本研究通過部分氧化策略構(gòu)建了金屬鎳橋聯(lián)（Ni中間層）的NiO-Ni-ZGO光催化劑。Ni部分氧化形成的NiO與ZGO形成完美匹配界面，而未氧化的Ni作為載流子傳輸橋促進(jìn)光生載流子的轉(zhuǎn)移與分離。原位拉曼表征中一級聲子模與羥基的協(xié)同變化揭示：NiO作為產(chǎn)氫活性位點，ZGO主要提供載流子。此外，金屬鎳中間層顯著降低了光生載流子傳輸阻力，并在產(chǎn)氫過程中獲得勢壘下降效應(yīng)。最終NiO-Ni-ZGO的產(chǎn)氫性能較純ZGO實現(xiàn)大幅提升，優(yōu)于已報道的ZGO基光催化劑。

中文摘要：

光催化分解水技術(shù)可將太陽能轉(zhuǎn)化為氫能，對降低化石能源依賴具有重要意義。構(gòu)建異質(zhì)結(jié)是促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移的通用策略，但界面匹配不佳往往限制其電荷分離效率與光催化活性。本研究通過部分氧化策略，設(shè)計出具有鎳金屬橋接層（Ni夾層）的NiO-Ni-Zn?GeO?光催化劑，實現(xiàn)了優(yōu)異的界面匹配。結(jié)構(gòu)表征與原位拉曼分析表明：鎳夾層顯著優(yōu)化了界面結(jié)構(gòu)匹配，并引發(fā)聲子振動模式從一級縱波向一級橫波的轉(zhuǎn)變，證實NiO成為產(chǎn)氫與表面反應(yīng)的活性位點。該鎳夾層為載流子分離提供了高效電荷傳輸通道，密度泛函理論計算進(jìn)一步揭示其使氫氧鍵斷裂能壘降低36%。最終，NiO-Ni-Zn?GeO?的光催化產(chǎn)氫速率達(dá)到206.6 μmol·g?¹·h?¹，較純Zn?GeO?提升8倍以上。該研究為設(shè)計界面匹配良好、電荷分離高效的新型異質(zhì)結(jié)提供了創(chuàng)新思路。